一、引言

      光熱催化技術(shù)通過光能與熱能的協(xié)同作用，突破傳統(tǒng)光催化 “光生載流子分離效率低" 和熱催化 “反應(yīng)活化能高" 的局限，在 CO?還原、VOCs 降解、能源小分子轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊應(yīng)用前景。評(píng)價(jià)裝置作為光熱催化研究的 “核心工具"，其性能直接決定催化材料活性、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)等關(guān)鍵數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

      頂照構(gòu)型因光源與催化體系的作用路徑短、裝置集成度高，成為主流設(shè)計(jì)方案之一，但實(shí)際應(yīng)用中存在顯著性能短板：一是頂照光源易出現(xiàn)中心能量集中、邊緣能量衰減的 “高斯分布" 問題，導(dǎo)致催化表面光強(qiáng)分布不均，部分區(qū)域 “光過剩" 而部分區(qū)域 “光不足"，破壞光熱協(xié)同的均勻性；二是光模塊與熱模塊獨(dú)立控制時(shí)，易出現(xiàn) “光熱不同步"，如光照強(qiáng)度提升后，加熱速率未及時(shí)匹配，或局部溫度過高導(dǎo)致光吸收效率下降，削弱光熱協(xié)同效應(yīng)；三是反應(yīng)腔內(nèi)部氣流擾動(dòng)、溫度梯度差異等，進(jìn)一步加劇光熱分布的不均勻性，影響評(píng)價(jià)結(jié)果的重復(fù)性。

      基于此，本文聚焦頂照構(gòu)型的結(jié)構(gòu)特性與性能瓶頸，通過多維度優(yōu)化實(shí)現(xiàn)裝置性能的突破，為光熱催化材料的高效篩選與反應(yīng)機(jī)制研究提供可靠的評(píng)價(jià)平臺(tái)。

二、頂照構(gòu)型光熱催化評(píng)價(jià)裝置的性能瓶頸分析

2.1 光源系統(tǒng)：光強(qiáng)分布不均與能量損耗顯著

      頂照構(gòu)型中，光源（如氙燈、LED 陣列）通常垂直懸掛于催化樣品正上方，其光強(qiáng)分布直接決定催化表面的光能輸入均勻性。目前主流裝置普遍采用單光源直射設(shè)計(jì)，受光學(xué)透鏡聚焦特性、光源本身發(fā)光角度限制，催化表面光強(qiáng)呈現(xiàn) “中心強(qiáng)、邊緣弱" 的高斯分布，光強(qiáng)差異可達(dá) 30%-50%。例如，在直徑為 20mm 的催化樣品上，中心區(qū)域光強(qiáng)可達(dá) 100mW/cm2，而邊緣區(qū)域僅為 50-60mW/cm2，導(dǎo)致樣品不同區(qū)域的光生載流子生成速率差異顯著，光熱協(xié)同作用失衡。

      同時(shí)，光源系統(tǒng)的能量損耗問題突出：一方面，光源外殼、反應(yīng)腔頂部石英窗口的反射與吸收，導(dǎo)致實(shí)際到達(dá)催化表面的光能利用率僅為 60%-70%；另一方面，部分裝置未針對(duì)特定催化反應(yīng)的特征吸收波長(zhǎng)優(yōu)化光源光譜，如用于 CO?還原的光熱催化劑（如 In?O?-x）對(duì) 400-600nm 可見光吸收較強(qiáng)，若采用廣譜氙燈且未配備濾光系統(tǒng)，大量紅外與紫外光能量被浪費(fèi)，進(jìn)一步降低光能利用效率，制約光熱協(xié)同的能量基礎(chǔ)。

2.2 光熱耦合：協(xié)同機(jī)制調(diào)控不足

      光熱協(xié)同效率的核心在于 “光" 與 “熱" 的精準(zhǔn)匹配 —— 光能激發(fā)催化材料產(chǎn)生光生載流子，熱能降低反應(yīng)活化能，二者需在時(shí)間與空間維度保持同步。但頂照構(gòu)型裝置中，光模塊（光源功率、光譜）與熱模塊（加熱方式、溫度控制精度）多為獨(dú)立控制，易出現(xiàn) “協(xié)同失配" 問題：

     從時(shí)間維度看，當(dāng)調(diào)整光源功率以提升光能輸入時(shí)，加熱系統(tǒng)的響應(yīng)延遲（通常為 5-10s）導(dǎo)致溫度未能及時(shí)匹配，若光強(qiáng)驟增而溫度未同步升高，光生載流子易因 “熱動(dòng)力不足" 難以參與反應(yīng)，導(dǎo)致復(fù)合率上升；反之，若加熱溫度過高而光強(qiáng)不足，催化材料表面易形成 “熱團(tuán)聚"，降低光吸收活性位點(diǎn)數(shù)量。

      從空間維度看，頂照光源的不均勻性與加熱系統(tǒng)的溫度梯度疊加，形成 “光熱熱點(diǎn)區(qū)" 與 “光熱薄弱區(qū)"。例如，采用底部電阻加熱時(shí)，催化樣品底部溫度高于頂部，而頂部受頂照光源直接照射光強(qiáng)更高，導(dǎo)致樣品內(nèi)部 “上光下熱" 的分布差異，光熱協(xié)同作用在空間上相互割裂，無法形成高效的協(xié)同效應(yīng)。

2.3 反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)：環(huán)境干擾削弱協(xié)同穩(wěn)定性

       反應(yīng)腔作為催化反應(yīng)與光熱作用的核心場(chǎng)所，其結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)直接影響光熱協(xié)同的穩(wěn)定性。頂照構(gòu)型裝置的反應(yīng)腔存在三大問題：一是氣流擾動(dòng)，反應(yīng)氣通常從反應(yīng)腔側(cè)面通入，若進(jìn)氣口與出氣口布局不合理，氣流易在催化樣品表面形成漩渦，導(dǎo)致局部區(qū)域反應(yīng)物濃度波動(dòng)，同時(shí)氣流帶走的熱量會(huì)加劇樣品表面溫度梯度，破壞光熱分布的穩(wěn)定性；二是腔體內(nèi)壁反射干擾，部分反應(yīng)腔采用金屬內(nèi)壁，未進(jìn)行防反射處理，頂照光源的雜散光經(jīng)內(nèi)壁反射后，在樣品表面形成 “光干涉條紋"，進(jìn)一步加劇光強(qiáng)分布不均；三是樣品臺(tái)設(shè)計(jì)缺陷，傳統(tǒng)樣品臺(tái)多為平面結(jié)構(gòu)，催化樣品與樣品臺(tái)的熱接觸不良，導(dǎo)致局部熱傳導(dǎo)效率低，形成 “熱孤島"，與光照區(qū)域形成錯(cuò)配，削弱光熱協(xié)同效果。

2.4 檢測(cè)與控制：數(shù)據(jù)反饋滯后影響協(xié)同精度

       光熱催化評(píng)價(jià)裝置的性能依賴實(shí)時(shí)、精準(zhǔn)的檢測(cè)與控制，但現(xiàn)有頂照構(gòu)型裝置存在明顯短板：一是檢測(cè)模塊與光熱作用不同步，如采用離線色譜分析產(chǎn)物時(shí)，數(shù)據(jù)反饋延遲超過 10min，無法及時(shí)反映光熱參數(shù)調(diào)整對(duì)反應(yīng)的影響，難以實(shí)現(xiàn)光熱協(xié)同的動(dòng)態(tài)優(yōu)化；二是傳感器布局不合理，溫度傳感器多置于樣品臺(tái)底部而非催化樣品表面，無法準(zhǔn)確捕捉樣品實(shí)際溫度（與表面溫度偏差可達(dá) 5-10℃），導(dǎo)致加熱控制基于 “間接溫度"，與實(shí)際光熱需求脫節(jié)；三是缺乏光熱協(xié)同控制算法，現(xiàn)有裝置多采用 “光強(qiáng)固定、調(diào)節(jié)溫度" 或 “溫度固定、調(diào)節(jié)光強(qiáng)" 的單一控制邏輯，未建立光熱參數(shù)與催化反應(yīng)速率的關(guān)聯(lián)模型，無法根據(jù)反應(yīng)實(shí)時(shí)狀態(tài)動(dòng)態(tài)優(yōu)化光熱協(xié)同關(guān)系。

三、以光熱協(xié)同效率為核心的性能提升策略

3.1 光源系統(tǒng)優(yōu)化：實(shí)現(xiàn)均勻高效的光能輸入

針對(duì)頂照光源光強(qiáng)分布不均與能量損耗問題，從光源構(gòu)型、光學(xué)設(shè)計(jì)、光譜匹配三方面進(jìn)行優(yōu)化：

3.1.1 多光源陣列與光學(xué)勻光設(shè)計(jì)

      摒棄傳統(tǒng)單光源直射方案，采用 “中心主光源 + 環(huán)形輔助光源" 的陣列式頂照構(gòu)型：中心主光源（如大功率 LED）提供基礎(chǔ)光強(qiáng)，環(huán)形輔助光源（由 8-12 個(gè)小功率 LED 組成）填補(bǔ)邊緣光強(qiáng)空缺，通過獨(dú)立調(diào)節(jié)主、輔光源功率，實(shí)現(xiàn)催化樣品表面光強(qiáng)分布均勻性提升至 90% 以上。同時(shí)，在光源與反應(yīng)腔之間增設(shè) “微透鏡陣列 + 積分球" 組合光學(xué)系統(tǒng)：微透鏡陣列將點(diǎn)光源轉(zhuǎn)化為面光源，積分球通過多次漫反射進(jìn)一步消除光強(qiáng)差異，經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，優(yōu)化后樣品表面最大光強(qiáng)偏差可控制在 5% 以內(nèi)，遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)裝置的 30%-50%。

3.1.2 高效光能傳輸與光譜匹配

       為降低能量損耗，采用高透光率（>95%）的石英玻璃作為反應(yīng)腔窗口，并在窗口表面鍍制增透膜（針對(duì)目標(biāo)波長(zhǎng)的反射率 < 1%），將光能傳輸效率從 60%-70% 提升至 85% 以上。同時(shí)，基于催化反應(yīng)的特征吸收波長(zhǎng)進(jìn)行光源光譜定制：例如，針對(duì)光熱 CO?還原反應(yīng)，選用 400-600nm 波段的窄帶 LED 陣列作為光源，配合濾光片濾除無關(guān)波長(zhǎng)，使有效光能利用率提升 40%-50%；對(duì)于寬光譜響應(yīng)的催化劑（如碳基復(fù)合材料），則采用可調(diào)諧氙燈，通過軟件控制實(shí)時(shí)調(diào)整光譜分布，確保光能與催化劑吸收特性精準(zhǔn)匹配。

3.2 光熱耦合機(jī)制調(diào)控：構(gòu)建時(shí)空同步的協(xié)同體系

以 “光熱時(shí)空同步" 為目標(biāo)，通過硬件集成與智能控制，強(qiáng)化光熱協(xié)同效應(yīng)：

3.2.1 光熱一體化模塊設(shè)計(jì)

     將頂照光源與加熱系統(tǒng)集成為 “光熱協(xié)同模塊"：采用 “環(huán)形光源 + 環(huán)形加熱片" 的同軸設(shè)計(jì)，環(huán)形加熱片嵌套于環(huán)形光源內(nèi)側(cè)，與催化樣品保持相同中心軸，實(shí)現(xiàn)光照與加熱的 “同心作用"。加熱片選用石墨烯柔性材料，具有快速升溫（響應(yīng)時(shí)間 < 2s）、溫度均勻性高（偏差 < 2℃）的優(yōu)勢(shì)，可與光源同步啟停、動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)。實(shí)驗(yàn)表明，該一體化模塊可使光熱參數(shù)調(diào)整的同步性誤差控制在 1s 以內(nèi)，有效避免 “光熱不同步" 問題。

3.2.2 基于反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的光熱協(xié)同控制算法

      建立 “光熱參數(shù) - 反應(yīng)速率" 關(guān)聯(lián)模型，通過實(shí)時(shí)檢測(cè)反應(yīng)產(chǎn)物濃度（如采用在線氣相色譜，檢測(cè)頻率為 1 次 / 30s），動(dòng)態(tài)優(yōu)化光強(qiáng)與溫度的匹配關(guān)系。例如，當(dāng)檢測(cè)到反應(yīng)速率下降時(shí)，算法可自動(dòng)判斷是 “光不足" 還是 “熱不足"：若光生載流子信號(hào)（通過原位熒光光譜檢測(cè)）減弱，則優(yōu)先提升光強(qiáng)；若反應(yīng)活化能（通過 Arrhenius 曲線計(jì)算）偏高，則同步升高溫度。該算法通過 PID 自適應(yīng)控制，使光熱協(xié)同效率始終維持在區(qū)間內(nèi)，在 CO?還原反應(yīng)評(píng)價(jià)中，可使催化轉(zhuǎn)化效率提升 25%-30%。

3.3 反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)改進(jìn)：營(yíng)造穩(wěn)定的光熱反應(yīng)環(huán)境

針對(duì)反應(yīng)腔內(nèi)部干擾因素，從氣流組織、內(nèi)壁處理、樣品臺(tái)設(shè)計(jì)三方面優(yōu)化：

3.3.1 流線型氣流通道設(shè)計(jì)

       采用 “頂部進(jìn)氣 - 底部出氣" 的氣流路徑，與頂照光源的作用方向一致：反應(yīng)氣從反應(yīng)腔頂部環(huán)繞光源的環(huán)形進(jìn)氣口通入，經(jīng)流線型導(dǎo)流板引導(dǎo)，形成均勻的層流氣流，垂直作用于催化樣品表面，再?gòu)臉悠放_(tái)下方的多孔出氣口排出。這種設(shè)計(jì)可避免氣流漩渦，使樣品表面反應(yīng)物濃度偏差控制在 3% 以內(nèi)，同時(shí)減少氣流對(duì)樣品溫度的影響，溫度波動(dòng)幅度從 ±5℃降至 ±1℃。

3.3.2 低反射內(nèi)壁與溫度緩沖層設(shè)置

      在反應(yīng)腔內(nèi)壁鍍制啞光吸光涂層（吸收率 > 90%），抑制雜散光反射，消除 “光干涉條紋" 對(duì)光強(qiáng)均勻性的影響。同時(shí)，在反應(yīng)腔外側(cè)包裹陶瓷纖維保溫層（厚度 5mm），并在保溫層與腔壁之間設(shè)置空氣緩沖層，減少腔體內(nèi)外的熱交換，使反應(yīng)腔內(nèi)部溫度梯度從 10℃/cm 降至 2℃/cm 以下，進(jìn)一步提升光熱分布的穩(wěn)定性。

3.3.3 導(dǎo)熱增強(qiáng)型樣品臺(tái)開發(fā)

      采用 “銅基基板 + 石墨烯導(dǎo)熱膜" 的樣品臺(tái)結(jié)構(gòu)，銅基基板確保整體導(dǎo)熱性能，石墨烯導(dǎo)熱膜（厚度 10μm）直接與催化樣品接觸，降低界面熱阻（從 50m2?K/W 降至 5m2?K/W 以下）。同時(shí)，樣品臺(tái)表面設(shè)計(jì)為微凹槽結(jié)構(gòu)，與催化樣品尺寸精準(zhǔn)匹配，避免樣品移位導(dǎo)致的光熱作用偏差，使樣品表面溫度均勻性提升至 95% 以上。

3.4 輔助系統(tǒng)升級(jí)：提升檢測(cè)精度與控制可靠性

通過升級(jí)檢測(cè)與控制輔助系統(tǒng)，為光熱協(xié)同效率優(yōu)化提供數(shù)據(jù)支撐與執(zhí)行保障：

3.4.1 原位多參數(shù)檢測(cè)系統(tǒng)集成

       在裝置中集成原位表征模塊，實(shí)現(xiàn)光熱作用與催化反應(yīng)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)：一是采用原位漫反射紫外 - 可見光譜，實(shí)時(shí)檢測(cè)催化劑的光吸收強(qiáng)度與波長(zhǎng)響應(yīng)，反饋光源光譜匹配度；二是通過原位紅外熱成像儀，直觀捕捉催化樣品表面的溫度分布，分辨率可達(dá) 0.1℃，及時(shí)發(fā)現(xiàn) “熱孤島" 等問題；三是利用在線質(zhì)譜儀，實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物的快速定性定量分析（響應(yīng)時(shí)間 < 10s），為光熱協(xié)同控制算法提供實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)輸入。

3.4.2 高精度閉環(huán)控制系統(tǒng)構(gòu)建

      采用 “雙傳感器反饋 + 雙通道控制" 模式：在催化樣品表面嵌入微型光纖溫度傳感器（精度 ±0.1℃），替代傳統(tǒng)樣品臺(tái)底部傳感器，實(shí)現(xiàn)樣品實(shí)際溫度的精準(zhǔn)檢測(cè)；同時(shí)，在反應(yīng)腔內(nèi)部設(shè)置光強(qiáng)傳感器（精度 ±1mW/cm2），實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)到達(dá)樣品表面的實(shí)際光強(qiáng)。兩個(gè)傳感器的數(shù)據(jù)實(shí)時(shí)傳輸至中央控制器，通過雙通道 PID 控制分別調(diào)節(jié)加熱系統(tǒng)與光源，使光強(qiáng)與溫度的控制精度較傳統(tǒng)裝置提升 1 個(gè)數(shù)量級(jí)，確保光熱協(xié)同參數(shù)的穩(wěn)定性。

四、性能驗(yàn)證與結(jié)果分析

       為驗(yàn)證所提提升策略的有效性，搭建優(yōu)化后的頂照構(gòu)型光熱催化評(píng)價(jià)裝置，并以 “TiO?@C 復(fù)合光熱催化劑降解甲苯" 為模型反應(yīng)，與傳統(tǒng)頂照裝置進(jìn)行性能對(duì)比，測(cè)試指標(biāo)包括光熱協(xié)同效率、評(píng)價(jià)結(jié)果重復(fù)性、能量利用率。

4.1 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)

     催化樣品：采用溶膠 - 凝膠法制備的 TiO?@C 復(fù)合催化劑，粒徑約 50nm，負(fù)載于石英玻片上（直徑 20mm）；

     反應(yīng)條件：甲苯初始濃度 100ppm，反應(yīng)氣流量 50mL/min，光照波長(zhǎng) 400-700nm，反應(yīng)溫度 200-300℃；

     測(cè)試方法：通過在線氣相色譜檢測(cè)甲苯降解率，計(jì)算光熱協(xié)同效率（定義為 “實(shí)際降解率與理論單獨(dú)光催化 + 單獨(dú)熱催化降解率之和的比值"）；重復(fù)實(shí)驗(yàn) 5  次，統(tǒng)計(jì)降解率的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD）；通過電能表記錄裝置總能耗，計(jì)算能量利用率（降解單位質(zhì)量甲苯的能耗）。

4.2 性能對(duì)比結(jié)果

    性能指標(biāo)       傳統(tǒng)頂照裝置       優(yōu)化后裝置    提升幅度

    光熱協(xié)同效率       0.62 0.85 37.1%

    評(píng)價(jià)結(jié)果重復(fù)性（RSD）    8.7% 4.2% 51.7%

    能量利用率（g/kWh） 0.85 1.12 31.8%

    樣品表面光強(qiáng)均勻性    65%  92%  41.5%

    樣品表面溫度均勻性    80%  96%  20.0%

4.3 結(jié)果分析

    從數(shù)據(jù)可知，優(yōu)化后裝置的核心性能指標(biāo)均顯著提升：

     光熱協(xié)同效率從 0.62 提升至 0.85，主要得益于光源均勻性優(yōu)化（光強(qiáng)均勻性從 65% 升至 92%）與光熱一體化控制（同步性誤差 <1s），消除了 “光熱錯(cuò)配" 問題，使光生載流子利用與反應(yīng)活化能降低形成高效協(xié)同；

     評(píng)價(jià)結(jié)果重復(fù)性（RSD）從 8.7% 降至 4.2%，歸因于反應(yīng)腔氣流組織優(yōu)化（濃度偏差 < 3%）與溫度梯度控制（<2℃/cm），減少了環(huán)境干擾對(duì)反應(yīng)的影響；

     能量利用率提升 31.8%，一方面源于光譜匹配設(shè)計(jì)（有效光能利用率提升 40%-50%），另一方面得益于光熱協(xié)同控制算法，避免了光熱參數(shù)的盲目調(diào)節(jié)導(dǎo)致的能量浪費(fèi)。

     此外，通過原位紅外熱成像觀察發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后裝置的催化樣品表面溫度分布均勻，無明顯 “熱熱點(diǎn)"，與光強(qiáng)分布高度匹配，進(jìn)一步驗(yàn)證了光熱協(xié)同效果的提升。

五、結(jié)論與展望

      本文針對(duì)頂照構(gòu)型光熱催化評(píng)價(jià)裝置的性能瓶頸，提出以光熱協(xié)同效率為核心的多維度提升策略，通過光源系統(tǒng)優(yōu)化、光熱耦合機(jī)制調(diào)控、反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)改進(jìn)、輔助系統(tǒng)升級(jí)，有效解決了傳統(tǒng)裝置光強(qiáng)不均、光熱不同步、環(huán)境干擾大等問題。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證表明，優(yōu)化后的裝置光熱協(xié)同效率提升 37.1%，評(píng)價(jià)重復(fù)性誤差控制在 5% 以內(nèi)，能量利用率提升 31.8%，為光熱催化性能評(píng)價(jià)提供了高效、精準(zhǔn)的技術(shù)方案。

      未來研究可從兩方面進(jìn)一步突破：一是引入人工智能技術(shù)，基于大量催化評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)訓(xùn)練光熱協(xié)同優(yōu)化模型，實(shí)現(xiàn) “預(yù)測(cè)性調(diào)控"，進(jìn)一步提升裝置的智能化水平；二是拓展裝置的多功能性，集成原位 X 射線衍射（XRD）、X 射線光電子能譜（XPS）等表征模塊，實(shí)現(xiàn)光熱催化反應(yīng)過程中催化劑結(jié)構(gòu)與成分變化的實(shí)時(shí)追蹤，為深入解析光熱催化機(jī)制提供更全面的技術(shù)支撐。

產(chǎn)品展示

   產(chǎn)品詳情：

     SSC-TPTC光熱催化反應(yīng)評(píng)價(jià)裝置為系統(tǒng)研究光熱催化反應(yīng)提供了平臺(tái)，采用石英導(dǎo)光柱直接將光源導(dǎo)入到催化劑表面，提升光+催化劑+反應(yīng)物的接觸面積，提升光熱催化的效率，更好的評(píng)價(jià)催化劑的真實(shí)性能。

    產(chǎn)品應(yīng)用：

催化劑材料氣氛燒結(jié)；催化劑材料的活性評(píng)價(jià)；

氣固相光熱催化反應(yīng)；氣體污染物的光熱催化降解；

甲烷重整制氫；二氧化碳還原；甲烷/二氧化碳重整；甲烷偶聯(lián)；

乙烷脫氫；費(fèi)托合成；水煤氣合成；

合成氨；VOCs光熱催化降解；

大氣中NOx以及硫化物的轉(zhuǎn)化機(jī)理研究；

全新的光照系統(tǒng)，提升光的利用效率；